El demonio de Pines observado como un plasmón acústico 3D en Sr2RuO4

Naturaleza (2023)Cita este artículo

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La excitación característica de un metal es su plasmón, que es una oscilación colectiva cuantificada de su densidad electrónica. En 1956, David Pines predijo que un tipo distinto de plasmón, denominado "demonio", podría existir en metales tridimensionales (3D) que contengan más de una especie de portador de carga1. Los demonios, que consisten en un movimiento fuera de fase de electrones en diferentes bandas, son acústicos, eléctricamente neutros y no se acoplan a la luz, por lo que nunca se han detectado en un metal 3D en equilibrio. Sin embargo, se cree que los demonios son críticos para diversos fenómenos, incluidas las transiciones de fase en semimetales de valencia mixta2, las propiedades ópticas de las nanopartículas metálicas3, las sondas en los semimetales de Weyl4 y la superconductividad de alta temperatura en, por ejemplo, los hidruros metálicos3,5,6,7. Aquí, presentamos evidencia de un demonio en Sr2RuO4 a partir de espectroscopía de pérdida de energía de electrones resuelta en momento. Formado por electrones en las bandas β y γ, el demonio no tiene espacios con un momento crítico qc = 0,08 unidades de red recíprocas y una velocidad a temperatura ambiente v = (1,065 ± 0,12) × 105 m s-1 que sufre una renormalización del 31 % al enfriarse a 30 K debido al acoplamiento al continuo partícula-agujero. La dependencia del impulso de la intensidad del demonio confirma su carácter neutral. Nuestro estudio confirma una predicción de hace 67 años e indica que los demonios pueden ser una característica omnipresente de los metales multibanda.

Propuestos en 1952 por Pines y Bohm8, los plasmones se observaron por primera vez en experimentos de dispersión inelástica de electrones9 y fueron uno de los primeros ejemplos confirmados de fenómenos colectivos en sólidos. Landau se refirió a los plasmones como "sonido cero", destacando que son el análogo cuántico del sonido acústico en un gas clásico10. Sin embargo, a diferencia del sonido ordinario, cuya frecuencia tiende a cero cuando el momento es cero, q (es decir, cuando su longitud de onda se acerca al infinito), los plasmones, excepto en sistemas de dimensiones inferiores, cuestan una energía finita para excitarse, ya que crear una oscilación de densidad requiere superarla. la interacción de Coulomb de largo alcance1,8. La frecuencia del plasma, ωp, en metales ordinarios varía de 15 eV en Al (ref. 11) a 20 eV en Cu (ref. 12).

En 1956, Pines predijo que era posible crear una excitación de plasmón sin coste de energía de Coulomb1. El nuevo modo colectivo, denominado "demonio", surge cuando los electrones en diferentes bandas se desfasan, lo que no produce una transferencia neta de carga, sino una modulación en la ocupación de la banda. Se puede pensar en un demonio como un modo colectivo de cuasipartículas neutras cuya carga ha sido completamente protegida por electrones en una banda separada. Aplicando la aproximación de fase aleatoria (RPA), Pines argumentó que la frecuencia de un modo demoníaco, ω, debería escalar como \(\omega \approx q\), desapareciendo como \(q\to 0\) (ref. 1).

Sorprendentemente, aunque se discute ampliamente en la literatura teórica1,2,5,6,13,14,15, no parece haber ninguna confirmación experimental de un demonio en un metal 3D, incluso 67 años después de su predicción. Los plasmones acústicos se han estudiado ampliamente en metales bidimensionales (2D)16,17,18,19, en los que los plasmones convencionales de un solo componente no tienen espacios20. También se han informado plasmones de baja energía en metales 3D en capas a q = π/d (siendo d el espaciamiento de las capas), principalmente recientemente mediante técnicas de dispersión de rayos X inelásticas resonantes21,22, aunque estas excitaciones se dispersan a ωp en q = 0, por lo que no son acústicos23. Una vez se informó de un demonio en GaAs fotoexcitado, aunque el efecto fue sólo transitorio24. Aún no se ha informado sobre un verdadero demonio, que consiste en el movimiento fuera de fase de distintos fluidos de electrones y permanece acústico como \(q\to 0\) en un sistema 3D.

Si se demostrara experimentalmente que los demonios existen, seguramente se necesitaría una teoría adecuada de los demonios de muchos cuerpos, que incorpore la hidrodinámica y los efectos más allá de RPA.

Lo que hace que los demonios sean difíciles de detectar es su inherente neutralidad de carga. Las corrientes desfasadas de los dos fluidos de electrones se cancelan exactamente como \(q\to 0\), extinguiendo la parte de largo alcance de la interacción de Coulomb. Por esta razón, un demonio no tiene firma en la función dieléctrica de un metal, \(\varepsilon (q,\omega )\), en el límite de q pequeño, y no se acopla a la luz. La forma más prometedora de detectar un demonio es medir las excitaciones de un metal multibanda en q distinto de cero, donde un demonio modula la densidad y puede ser observable experimentalmente utilizando técnicas de espectroscopía de pérdida de energía electrónica (EELS) que observaron plasmones originalmente.

El metal que investigamos es Sr2RuO4, que tiene tres bandas anidadas, α, β y γ, que cruzan la energía de Fermi (Fig. 1a)25,26. A una temperatura T ≲ 40 K, Sr2RuO4 es un buen líquido de Fermi que muestra resistividad \(\rho \approx {T}^{2}\), oscilaciones cuánticas bien definidas27 y la tasa de dispersión esperada en óptica28. A temperaturas más altas, T ≳ 600 K, Sr2RuO4 pasa a una fase de 'metal extraño' que interactúa fuertemente en la que las cuasipartículas están altamente amortiguadas29, la resistividad \(\rho \approx T\) y su valor exceden el Mott-Ioffe-Regel límite a alta temperatura30. Las interacciones fuertes surgen del acoplamiento de Hund y están bien descritas por la teoría dinámica del campo medio26,31.

a, Superficie de Fermi que muestra las tres especies de electrones, α, β y γ. b, Ilustración conceptual del demonio en Sr2RuO4, que es una modulación en los rellenos de las bandas γ y β que mantiene constante la densidad electrónica general.

Como metal multibanda, el Sr2RuO4 es candidato a exhibir un demonio. En particular, las bandas β y γ tienen velocidades y curvaturas bastante diferentes25,26,32, lo que recuerda la conceptualización original de Pines de un demonio como un modo en el que los electrones ligeros bloquean la interacción de Coulomb entre los electrones pesados1. Comprender si se espera un demonio en Sr2RuO4 requiere un cálculo microscópico.

Calculamos las excitaciones de carga colectiva de Sr2RuO4 calculando su susceptibilidad de carga dinámica, \(\chi (q,\omega )\), en el RPA8,9,12 (consulte la sección 'Cálculos de RPA multibanda' en Métodos). RPA es una teoría aproximada para calcular los modos colectivos de los líquidos de Fermi que, aunque inexacta, puede proporcionar información sobre el número de excitaciones y sus energías aproximadas. Primero calculamos la función de Lindhard usando una parametrización estrechamente vinculante de las bandas de energía, y luego determinamos la susceptibilidad, \(\chi (q,\omega )\), usando la interacción de Coulomb \(V(q)={e} ^{2}/{\varepsilon }_{\infty }{q}^{2}\), donde e es la carga del electrón y \({\varepsilon }_{\infty }=2.3\) es el dieléctrico de fondo constante tomada de ref. 28. El cálculo no tiene parámetros ajustables y no se realizó ningún ajuste o ajuste fino a los datos experimentales.

La Figura 2 muestra la parte imaginaria, \({\chi }^{{\prime\prime} }(q,\omega )\) a lo largo de la dirección (1,0,0) en función del momento, q y la energía. , ω. La característica más destacada es un plasmón agudo en ωp = 1,6 eV (Fig. 2a), que es similar al cruce por cero medido de la parte real de \(\varepsilon (0,\omega )\) en óptica28. El plasmón exhibe una dispersión descendente, que es un efecto de estructura de banda similar al observado en los dicalcogenuros de metales de transición33. Tenga en cuenta que la intensidad del plasmón (escala de color) escala como q2 en momentos pequeños (Fig. 2a), lo que es consistente con la regla de la suma f12. Esto permite que \(\varepsilon (q,0)=1/[1+V(q)\chi (q,0)]\) diverja en valores pequeños de q, lo cual se requiere en un metal en el que el campo eléctrico debe estar completamente protegido en distancias largas.

a, Gráfico de color de la susceptibilidad de carga escalada, \({\chi }^{{\prime\prime} }(q\,,\omega )/{q}^{2}\), para q en (1 ,0,0) dirección, lo que muestra que la intensidad del plasmón convencional de alta energía escala como q2 como \(q\to 0\). b, El mismo gráfico en la región de baja energía, que muestra que la intensidad del demonio llega a cero más rápido que q2 en el mismo límite. c, Gráfico de color de la susceptibilidad descompuesta en bandas, \({\chi }_{s,{s}^{{\prime} }}^{{\prime\prime} }(q,\omega )\) ( ver Métodos) para índices de bandas s = s′ = γ en las proximidades del plasmón. d, Misma cantidad que el panel a en la región del demonio. e, Susceptibilidad descompuesta en banda para s = γ, s′ = β en la región del plasmón. f, Misma cantidad que el panel e en la región del demonio. El signo de la respuesta demuestra que los electrones γ y β oscilan en fase para el plasmón convencional y desfasados para el demonio.

A baja energía, el cálculo también muestra un modo acústico (Fig. 2b). Su velocidad, v = 0,639 eV Å, se encuentra entre las velocidades de las bandas β y γ, lo cual es una propiedad esperada de un demonio1. A diferencia del plasmón, la intensidad de esta excitación escala como q4 (Fig. 2b y Datos ampliados Fig. 10), que es más rápido de lo que se esperaría de la regla de la suma f. Si esta fuera la única excitación presente en el material, implicaría que \(\varepsilon (q,0)\,=\,\)\(1/[1+V(q)\chi (q,0)]\ a 1\) en el límite de q pequeño, lo que significa que esta excitación es neutra y no contribuye al apantallamiento en grandes distancias.

Esta excitación se identifica definitivamente como un demonio al examinar las susceptibilidades parciales, \({\chi }_{a,b}\), que describen la respuesta lineal de la densidad de electrones en la banda a debido a un potencial externo que se acopla solo a los electrones en la banda b. Como se explica en la sección 'Descomposición en bandas de la susceptibilidad' en Métodos, el signo relativo de \({\chi }_{a,b}^{{\prime\prime} }\) y \({\chi }_ {a,a}^{{\prime\prime} }\) indica si los electrones en las bandas a y b oscilan en o fuera de fase. Por ejemplo, si consideramos el plasmón (Fig. 2c y Datos extendidos Fig. 10b), las cantidades \({\chi }_{\gamma ,\gamma }^{{\prime\prime} }\), \( {\chi }_{\beta ,\beta }^{{\prime\prime} }\) y \({\chi }_{\gamma ,\beta }^{{\prime\prime} }\) son todo negativo, lo que significa que las subbandas β y γ oscilan en fase, independientemente de cuál esté excitada. La situación es diferente para el modo acústico. Mientras que \({\chi }_{\gamma ,\gamma }^{{\prime\prime} }\) y \({\chi }_{\beta ,\beta }^{{\prime\prime} } \) son ambos negativos (Fig. 2d y Datos extendidos Fig. 10c), el término fuera de la diagonal \({\chi }_{\gamma ,\beta }^{{\prime\prime} }\) es positivo ( Fig. 2f), lo que significa que si uno impulsa los electrones γ, los electrones β responden 180° desfasados. Esto demuestra que el modo acústico predicho en RPA es un verdadero demonio ya que consiste en una oscilación desfasada entre los electrones β y γ (Fig. 1b).

Ahora comparamos los resultados de RPA con las mediciones de espectroscopía de pérdida de energía electrónica con resolución de momento (M-EELS)34 de las excitaciones colectivas de Sr2RuO4 con una resolución de energía \(\Delta \omega =6\,{\rm{meV}}\ ) y resolución de impulso \(\Delta q=0.03\) Å−1. M-EELS se realiza en modo de reflexión y mide las excitaciones tanto superficiales como masivas en una transferencia de impulso distinta de cero, q (ref. 34), donde la firma de un demonio debería ser más clara (Fig. 2b). Los cristales de Sr2RuO4 se cultivaron como se describió anteriormente y se escindieron in situ en vacío ultraalto para revelar superficies prístinas. Las superficies se pasivaron exponiéndolas a gas CO residual, lo que altera la reconstrucción de la superficie √2a × √2a26 y termina los enlaces colgantes de la superficie26,36. Este tratamiento elimina el estado de la superficie que complica la interpretación de los experimentos tempranos de fotoemisión con resolución de ángulo (ARPES)25,32 y da como resultado propiedades similares a las del volumen en las mediciones de la superficie26.

Los espectros de M-EELS a T = 300 K con una gran transferencia de energía muestran un pico de plasmón amplio a aproximadamente 1,2 eV (Fig. 3b, curva superior). Su ancho en q = 0,12 unidades de red recíprocas (rlu) es aproximadamente 102 mayor que el ancho previsto del plasmón de 1,6 eV en RPA. Esta discrepancia no es sorprendente ya que Sr2RuO4 es un líquido que no es Fermi en ω ≳ 50 meV (refs. 26,28,29,30,31) y RPA ignora muchos efectos de interacción que podrían cambiar y amortiguar el plasmón. Sin embargo, RPA predice correctamente su existencia y energía aproximada. En momentos mayores, q ≥ 0,28 rlu, el plasmón evoluciona hacia un continuo sin rasgos distintivos, independiente de la energía, similar al observado en Bi2Sr2CaCu2O8+x (Bi-2212)37,38, aunque la energía de corte en Sr2RuO4 es mayor (1,2 eV en comparación con 1,0 eV en Bi-2212). Esta observación fue confirmada por mediciones EELS de transmisión masiva utilizando un Nion UltraSTEM (Métodos), estableciéndola como un efecto masivo, e indica que este continuo puede ser una característica genérica de la respuesta de densidad q ≠ 0 de metales extraños.

a, Ilustración conceptual de experimentos de reflexión M-EELS a partir de una superficie de Sr2RuO4 escindida. b, escaneos de pérdida de energía de q fijo (en rlu) para una selección de valores de q a lo largo de la dirección cristalográfica (1,0), tomados a T = 300 K. Estos espectros se obtuvieron dividiendo los elementos de la matriz M-EELS y escalando las curvas como se describe en la ref. 37. En momentos pequeños (q < 0,16 rlu), los espectros muestran una característica de plasmón amplia que alcanza un máximo de 1,2 eV. En momentos mayores, los datos muestran un continuo independiente de la energía como se observó anteriormente en Bi2Sr2CaCu2O8+x (ref. 37).

En el régimen líquido de Fermi de baja energía, M-EELS revela un modo acústico (Fig. 4). Su brecha de energía en q = 0 es inferior a 8 meV, un límite superior establecido por las colas de la línea elástica (Métodos). La dispersión del modo en la dirección (1,0) es lineal en la mayor parte de su rango, con una velocidad de grupo a temperatura ambiente vg = 0,701 ± 0,082 eV Å (que equivale a (1,065 ± 0,12) × 105 m s−1). Con un impulso pequeño, q < 0,03 rlu, la dispersión muestra un 'pie' cuadrático, en el que ω(q) ≈ q2, que es un efecto real no causado por la resolución q finita de la medición. El ancho de línea del modo aumenta al aumentar q, su ancho medio máximo (FWHM) aumenta de 7,6 ± 3,8 meV en q = 0,03 rlu (el q más bajo en el que se puede estimar) a 46,2 ± 3,9 meV en q = 0,08 rlu (Datos ampliados, figura 7). El modo está sobreamortiguado para momentos mayores que qc = 0,08 rlu, que identificamos como su momento crítico. La velocidad depende de la temperatura y cae a 0,485 ± 0,081 eV Å en T = 30 K (Fig. 4a-c), y es anisotrópica, y aumenta a 0,815 ± 0,135 eV Å en la dirección (1,1) (Fig. 4c).

a,b, Dispersión del modo demonio en la dirección (1,0) en T = 30 K (a, azul) y 300 K (b, rojo), en comparación con la dispersión predicha de RPA (gris). La excitación débilmente dispersante a 63 meV es un fonón óptico. Las barras de error verticales representan el error de ajuste, mientras que las barras de error horizontales representan la resolución del momento del instrumento (Métodos). c, Anisotropía y dependencia de la temperatura de la dispersión del demonio. Las barras de error horizontales se omiten en este panel para mayor claridad. d, Intensidad integrada de la excitación del demonio en T = 30 K (azul) como función de q, que muestra una ley de potencia aproximada \({I}_{0}(q)\approx {q}^{-1.8}\ ) (línea discontinua negra), lo que demuestra que la excitación es neutra en el límite de longitud de onda larga. Como referencia, también se muestra la escala de la ley de potencia esperada para una excitación ordinaria (cargada) \({I}_{0}(q)\approx {q}^{-5}\) (línea discontinua gris). Observamos al demonio en cinco mediciones distintas de cuatro cristales de Sr2RuO4 diferentes. au, unidades arbitrarias.

Esta excitación es claramente electrónica. Su velocidad es aproximadamente 100 veces la de los fonones acústicos, que se propagan a la velocidad del sonido, 0,008 eV Å (ref. 39). Sin embargo, su velocidad es tres órdenes de magnitud demasiado lenta para ser un plasmón de superficie, que no tiene espacios en el régimen de polaritones y se propaga cerca de la velocidad de la luz40. Sin embargo, la velocidad del modo está dentro del 10% de la velocidad del modo sin espacios predicho por RPA (Figs. 2b-d y 4a, b). Postulamos que esta excitación es un demonio, predicho por Pines hace 67 años pero no visto en un metal 3D hasta ahora.

Para comprobar esta asignación, evaluamos si el modo es neutral examinando la dependencia del impulso de su intensidad. Como se ilustra en la Fig. 2a, la intensidad de un plasmón convencional debería tener la misma dependencia del momento que la regla de la suma f. Si la excitación es neutra, su intensidad debe escalar con una potencia mayor de q, asegurando que \(\varepsilon (q,0)=1/[1+V(q)\chi (q,0)]\to 1\ ) como \(q\to 0\), lo que significa que la excitación no contribuye a la detección a distancias macroscópicas. Una complicación es que M-EELS mide la respuesta de un sistema semiinfinito sondeado a través de su frontera34, lo que satisface una regla de suma diferente a la susceptibilidad de Lindhard calculada en RPA. Por lo tanto, es crucial que hagamos una comparación con la regla de suma correcta para nuestro experimento.

La regla de la suma f para M-EELS se deriva en Métodos. El resultado para un modo sin espacios es

donde q es el momento e I0(q) es la intensidad de energía integrada del modo acústico, ħ es la constante de Planck, σ0 es una escala de sección transversal, ρ0 es la densidad del material, m es la masa del electrón, α es la dispersión coeficiente, y ε0 es la permitividad del vacío (ver Métodos). Si el modo es neutral, su intensidad debería exhibir una ley de potencia mayor que q−5. La intensidad experimental para el modo acústico se muestra en la Fig. 4d. El mejor ajuste da una ley de potencia \({I}_{0}(q)\approx {q}^{-1.83}\). Este exponente es mayor que −5, lo que indica que la excitación es neutra. Concluimos que este modo acústico es el demonio de Pines, predicho en 1956 pero no observado en material 3D hasta ahora.

No se garantiza que todos los metales multibanda exhiban un demonio. Dos bandas deben ser lo suficientemente diferentes, por ejemplo al tener diferentes velocidades de Fermi, para dar lugar a un polo distinto en la respuesta de carga. Además, si la amortiguación de Landau es fuerte, el demonio puede estar sobreamortiguado y no ser visible. Sin embargo, las condiciones para formar un demonio no son exclusivas del Sr2RuO4 y pueden estar presentes en muchos materiales.

La amortiguación del demonio (Datos ampliados, figura 7) es sorprendentemente pequeña, y notablemente menor que la tasa de dispersión medida en óptica infrarroja, que oscila entre 20 y 50 meV, dependiendo de la temperatura28. Esto puede deberse, en parte, a la naturaleza casi unidimensional de la banda β, que crea una región con forma de ojo en el espacio (q,ω) en la que la densidad de estados de dos partículas se reduce (Extended Datos Fig. 9a). La curva de dispersión del demonio se encuentra en esta región, lo que provoca que se suprima la amortiguación de Landau. La neutralidad de un demonio también hace que se acople débilmente a otras excitaciones del sistema, aumentando aún más su vida.

Se puede pensar en un demonio como un modo colectivo de cuasipartículas neutras completamente protegidas o, de manera equivalente, como una modulación similar a un plasmón de dos bandas diferentes que, excitadas fuera de fase, dejan la densidad total uniforme (Fig. 1b). Se ha conjeturado que los demonios median en la superconductividad y pueden desempeñar un papel importante en la física de baja energía de muchos metales multibanda2,3,4,5,6,7.

Lo que permitió la observación actual del demonio fueron las mediciones EELS resueltas en meV utilizando un haz colimado y desenfocado con alta resolución q. Se podría aprender mucho más sobre los demonios utilizando electrones de alta energía en un microscopio electrónico de transmisión de barrido (STEM) con resolución de meV que funcione en una configuración análoga y desenfocada.

Se necesita una teoría más sofisticada sobre los demonios. Una razón es que RPA no puede predecir el 'pie' de dispersión q2 en q <0.03 rlu (Fig. 4a-c), lo que puede significar la importancia del desorden, el campo local o los efectos excitónicos, el vértice o las correcciones de autoenergía. Una teoría hidrodinámica completa de los demonios, que tenga en cuenta adecuadamente el movimiento relativo de los electrones y los huecos en diferentes bandas, podría arrojar nuevos conocimientos sobre los mecanismos de amortiguación del demonio y llevar a la reconsideración del papel de la banda α en esta excitación.

Se cultivaron monocristales de Sr2RuO4 de alta calidad y tamaño milimétrico para experimentos M-EELS y STEM-EELS mediante una técnica de zona flotante descrita anteriormente35. Se verificó que los cristales tenían una temperatura de transición superconductora de aproximadamente 1,5 K mediante susceptibilidad a la corriente alterna. Las muestras de M-EELS se dividieron en vacío ultraalto para revelar superficies atómicamente planas. Se preparó una laminilla de haz de iones enfocado orientada a lo largo del plano ab para STEM-EELS utilizando un instrumento de haz de iones enfocado FEI Scios 2.

Las mediciones de M-EELS se llevaron a cabo con un espectrómetro EELS de alta resolución (HR-EELS) modificado para lograr una alta exactitud y precisión de momento35 (Datos ampliados, figura 4). Se eligió que la energía del haz primario fuera de 50 eV, con resoluciones de energía y momento de 6 meV y 0,03 Å-1, respectivamente.

Se montaron monocristales de Sr2RuO4 en discos de cobre de alta conductividad sin oxígeno (Datos ampliados, figura 1a) junto con un poste superior de aluminio utilizando epoxi de plata (EPOTEK H20-E) curado a 120 °C. Las muestras se dividieron a 300 K en un vacío de 1,5 × 10-10 torr y se orientaron in situ basándose en las reflexiones de Bragg (0, 0) y (1, 0) observadas con M-EELS con pérdida de energía cero (Datos ampliados, Fig. 1b). Para las mediciones aquí reportadas solo se utilizaron escisiones que dieron como resultado superficies atómicamente planas y reflexiones de Bragg de resolución limitada. La transferencia de impulso fuera del plano se mantuvo fija en qz = 3,95 Å−1 (es decir, índice de Miller L = 8) durante todo el experimento.

Los espectros M-EELS del continuo de alta energía se obtuvieron dividiendo el elemento de la matriz de Coulomb dependiente del momento y antisimetrizando para eliminar el factor de Bose34. Es de destacar que, bajo ciertas condiciones, descuidar los efectos del elemento de la matriz de Coulomb puede dar como resultado un pico de pérdida de dispersión artificial con una velocidad de dispersión igual a la velocidad del electrón de la sonda incidente (27,6 eV Å para un electrón de 50 eV). Este artefacto surge debido a la combinación de la geometría y el elemento de la matriz de Coulomb, y sólo ocurre cuando la magnitud del momento del electrón de la sonda perpendicular a la superficie es mayor después de la dispersión (es decir, la dispersión hacia atrás)41. Evitamos este artefacto geométrico dividiendo el elemento de la matriz de Coulomb y trabajando siempre en la geometría de dispersión hacia adelante donde la magnitud del impulso saliente perpendicular a la superficie es menor después de la dispersión34. En cualquier caso, cabe señalar que tales efectos geométricos son irrelevantes en el régimen demoníaco de baja energía porque la velocidad del electrón de la sonda a 50 eV es aproximadamente 50 veces mayor que la del plasmón.

Los espectros M-EELS del continuo de alta energía, que se muestran en la Fig. 3, se escalaron para mayor visibilidad. Los espectros en diferentes momentos se multiplicaron por un factor de q2 y se escalaron de modo que su primer momento integrado en energía sea igual al de la susceptibilidad de la carga óptica en la misma región de energía (es decir, se escalaron a \(-{\rm{\ pi }}{N}_{{\rm{eff}}}/2m\), donde Neff = 3,21 × 10−4 Å−3 y m es la masa del electrón libre)28. Esta escala da las unidades espectrales de eV−1 Å−3.

El continuo de alta energía que se muestra en la Fig. 3 del manuscrito principal se parece mucho al observado anteriormente en Bi2Sr2CaCu2O8+x (refs. 37,38), lo que indica que puede ser una propiedad genérica de alta energía de metales extraños. Para probar si este continuo es una propiedad del volumen, realizamos mediciones de transmisión EELS en los mismos materiales.

Las mediciones STEM-EELS se realizaron dentro de un instrumento Nion UltraSTEM en la Universidad de Rutgers con una energía de haz primario de 60 keV y una resolución de energía FWHM de 10 meV. El semiángulo de convergencia angular del haz fue de 30 mrad. Combinados con el tamaño de la apertura de salida, estos experimentos exploran un rango de impulso centrado en q = 0 con un ancho Δq = 5,94 Å−1 ≈ 3,5 rlu, por lo que pueden considerarse una medición totalmente integrada en el impulso. STEM-EELS se realizó en una lámina monocristalina de Sr2RuO4 orientada con el plano ab perpendicular al haz de electrones incidente. Esta laminilla se levantó y se adelgazó hasta obtener transparencia electrónica utilizando un instrumento de haz de iones enfocado FEI Scios 2.

Los espectros STEM-EELS se adquirieron en una región cristalina de aproximadamente 45 nm de espesor (t/λ ≈ 0,8 donde t es el espesor de la muestra y λ ≈ 60 nm es la longitud de dispersión a 60 keV) y se integraron en la dirección no dispersiva de energía de una imagen 2D complementaria de semiconductor de óxido de metal con corrección de ganancia y un semiángulo de aceptación de 16 mrad. A partir de ahí, la susceptibilidad de carga dinámica integrada en el momento, \({\chi }^{{\prime\prime} }(q,\omega )\), se obtuvo antisimetrizando para eliminar el factor de Bose y luego aplicando la misma normalización. como se hizo para M-EELS (ver sección anterior).

En la Fig. 2a de datos ampliados se muestra una comparación entre los datos de M-EELS y STEM-EELS de Sr2RuO4. Los espectros de las dos técnicas son casi idénticos. Aunque los datos de STEM-EELS están integrados en términos de impulso, esta comparación es significativa porque el continuo observado en las mediciones de M-EELS es independiente del impulso (Fig. 3). Por lo tanto, esta comparación verifica la naturaleza masiva del continuo de alta energía en Sr2RuO4.

La preparación adecuada de la superficie es fundamental para realizar mediciones M-EELS confiables de Sr2RuO4. Cuando se escinde en vacío ultraalto a temperaturas criogénicas, la superficie de Sr2RuO4 forma enlaces colgantes que dan como resultado una banda parcialmente llena y un estado de superficie cuyo origen no está relacionado con la estructura electrónica masiva26,36.

Este estado de superficie complicó la interpretación de los primeros experimentos de ARPES25,32 y podría dar como resultado un plasmón de estado de superficie 2D extraño en mediciones M-EELS del tipo observado en algunas superficies de metales de transición19,42. La superficie escindida de Sr2RuO4 también exhibe una reconstrucción reticular \(\sqrt{2}a\times \sqrt{2}a\) asociada con la rotación coordinada de los octaedros de RuO643. Esta superestructura da como resultado un plegamiento de bandas que es claramente visible en los experimentos de ARPES26. Obtener propiedades similares a las del volumen en experimentos de superficie requiere suprimir tanto el estado de la superficie como la reconstrucción de la red26.

En ref. 36, Stöger et al. demostraron que la exposición al CO pasiva el estado superficial de los óxidos de rutenio formando grupos carboxilato metálicos que terminan los enlaces superficiales colgantes36. Esta reacción tiene una barrera de activación de 0,17 eV, por lo que la pasivación completa de la superficie tarda unas horas a temperaturas criogénicas26,36 y es esencialmente instantánea a temperatura ambiente. La pasivación de CO también altera la reconstrucción de \(\sqrt{2}a\times \sqrt{2}a\), suprimiendo el plegamiento de la banda superficial y dando como resultado bandas masivas prístinas en ARPES que coinciden tanto con los cálculos de la estructura electrónica como con los períodos observados en la tecnología cuántica. experimentos de oscilación26,27,35.

Por lo tanto, dividimos nuestras superficies a temperatura ambiente, en lugar de a temperatura criogénica, y luego las expusimos durante varias horas a gas CO residual con una presión parcial de 3 × 10-11 torr, una exposición neta del orden de aproximadamente 0,25 Langmuir. En esta exposición, la superficie debe estar completamente pasivada. Confirmamos que este procedimiento da como resultado una reconstrucción \(\sqrt{2}a\times \sqrt{2}a\) desordenada midiendo la reflexión de Bragg de la superficie (1/2,1/2) y confirmando que es débil y muy ensanchado con un ancho ΔH ≈ 0,2 rlu (ref. 44). En todos los demás aspectos, la superficie es cristalográficamente perfecta, como lo demuestran las reflexiones de difracción de electrones especulares de resolución limitada y (1, 0) de baja energía que se muestran en la figura 1b de datos ampliados. Por lo tanto, las mediciones de M-EELS en estas superficies deben ser confiables y exhibir propiedades representativas de la estructura electrónica masiva, como se demuestra en la ref. 26.

La estructura de bandas de Sr2RuO4 es anisotrópica en el plano ab, al igual que la dispersión del modo demonio que se muestra en la Fig. 4. Por lo tanto, es importante caracterizar si el continuo de alta energía (Fig. 3) es igualmente anisotrópico. Medimos el continuo con un momento único q = 0,5 rlu a lo largo de la dirección (1, 1), es decir, \((H,K)=(\frac{1}{\sqrt{2}},\frac{1 }{\sqrt{2}})\), para comparar con q = 0,5 rlu a lo largo de la dirección (1, 0). Estos espectros se muestran en la figura 2b de datos ampliados. Encontramos que la respuesta es muy similar en las dos direcciones, lo que indica que las extrañas fluctuaciones del metal son isotrópicas en el plano, a pesar de la fuerte anisotropía de otros aspectos de la estructura electrónica.

El continuo de alta energía en Sr2RuO4 depende ligeramente de la temperatura. Como se muestra en la figura 3 de datos ampliados, cuando la temperatura se reduce de 300 K a 30 K, el continuo se reduce ligeramente a menor energía. Este comportamiento imita el observado previamente en Bi2Sr2CaCu2O8+x sobredopado (ref. 38) y es consistente con la creencia generalizada de que, mientras que Sr2RuO4 tiene algunas propiedades metálicas extrañas a alta temperatura y escalas de alta energía, a baja temperatura se parece más a un Líquido Fermi.

Estudios anteriores HR-EELS de Sr2RuO4 no observaron el modo demonio43 (Fig. 4). La razón de esto es la diferencia en la resolución del impulso de HR-EELS en comparación con M-EELS. El demonio se está dispersando rápidamente y solo es visible en los momentos q < qc = 0,08 rlu. Como se ilustra en la Fig. 4 de datos ampliados, la resolución del momento en la ref. 43, medido por el FWHM de la reflexión especular, es 0,14 Å−1 ≈ 0,08 rlu. Por lo tanto, esta medida está integrada en toda la curva de dispersión del demonio. En comparación, la misma medición para nuestro instrumento M-EELS arroja una resolución de 0,017 rlu (Datos ampliados, figura 4). Esta resolución q mejorada es lo que permite que el demonio sea visible en las mediciones actuales.

Las dispersiones del modo demonio acústico y el fonón óptico de 67 meV que se muestran en la Fig. 4 se determinaron ajustando la línea cuasi elástica a una función pseudo-Voigt (es decir, una suma ponderada de un gaussiano y un lorentziano), el modo acústico a un Lorentziano antisimetrizado, el fonón óptico de 67 meV a un perfil de Fano (siguiendo el trabajo previo en las referencias 39,43) y los fonones ópticos de 25 meV, 35 meV y 50 meV (cuando estén presentes) a lorentzianos. Para estos ajustes, nos centramos en los datos brutos, es decir, antes de dividir los elementos de la matriz o antisimetrizar. Las barras de error en la Fig. 4 representan el intervalo de confianza determinado a partir del valor de chi-cuadrado y el componente diagonal correspondiente de la matriz de covarianza de los ajustes de este modelo a los datos experimentales. Los ajustes de muestra se muestran en la figura 5 de datos ampliados. Los gráficos de líneas de la dispersión del demonio, es decir, de los datos de la figura 4, se muestran en la figura 6 de datos ampliados.

Como la dispersión de los fonones ópticos está bien documentada experimental y teóricamente39,43, nos centramos aquí en el modo demonio acústico. El FWHM del modo se representa en la figura 7 de datos extendidos, que muestra que el ancho de línea crece al aumentar el impulso. Parte de este ancho se debe a la fuerte dispersión del modo y la resolución del momento finito de la medición M-EELS. Sin embargo, el ancho de línea llega a ser casi 40 meV en q ≈ 0,07 rlu, lo que indica que también están presentes canales de desintegración intrínsecos. El aumento del ancho con q es probablemente una consecuencia del amortiguamiento de Landau, que se observa comúnmente en plasmones convencionales en metales45. Para momentos q > 0,08 rlu, el modo está sobreamortiguado y ya no es visible, identificando qc = 0,08 rlu como su momento crítico. A una temperatura más baja, T = 30 K, hay una ligera agudización del modo demonio. Esto puede deberse a la reducción en el continuo de una sola partícula que se muestra en la figura 3 de datos extendidos, lo que podría resultar en menos canales de desintegración.

Para q ≤ 0,02 rlu, el modo demonio ya no se puede resolver desde la cola de la línea cuasi elástica debido a la energía finita y la resolución del momento del experimento (Datos ampliados, figura 8). Por lo tanto, la energía del modo es indistinguible de cero y puede considerarse sin espacios. En esta región de impulso, las barras de error verticales en la Fig. 3 del manuscrito principal representan límites. El valor de este límite está sujeto a errores sistemáticos que dependen del modelo utilizado. Para hacer una estimación de este límite, fijamos la línea elástica para que sea gaussiana y atribuimos la cola no gaussiana al modo demonio mediante dos esquemas diferentes. En el esquema A, atribuimos toda esta cola extra al modo demonio. En el esquema B, atribuimos la cola no gaussiana a una suma del demonio y un "modo del esquema B" irresoluble. Luego colocamos el límite superior en la posición máxima de energía del modo demonio en la Fig. 3 en el mayor de los dos valores. En q = 0,00 Å−1 (Datos ampliados, figura 8), el límite superior de la brecha de energía del demonio es 8 meV.

Para comprender el origen de los espacios sin espacios presentados en el manuscrito principal, Fig. 3, calculamos los modos de carga colectiva de Sr2RuO4 utilizando la teoría de Lindhard en el RPA45. Estos cálculos se realizaron sin ningún parámetro ajustable, sin ninguna optimización o ajuste.

Trabajamos con el siguiente hamiltoniano como una descripción efectiva de los grados de libertad electrónicos de baja energía en Sr2RuO4.

Aquí, \({{\bf{c}}}_{s}(k)={[{d}_{s}^{yz}(k){d}_{s}^{xz}(k ){d}_{-s}^{xy}(k)]}^{T}\), donde \({d}_{\sigma }^{i}(k)\) aniquila un electrón en orbital i con espín σ y momento k. Siguiente ref. 46, utilizamos una estructura de banda de unión apretada dada por

dónde

Los parámetros se determinan en la ref. 46 ajustándolo a espectros de fotoemisión de baja energía. En unidades de electronvoltios, los parámetros son \(\lambda =0.032\), \({\tilde{t}}_{1}=0.145\), \({\tilde{t}}_{2}=0.016 \), \({\tilde{t}}_{3}=0.081\), \({\tilde{t}}_{4}=0.039\), \({\tilde{t}}_{ 5}=0.005\), \({\tilde{t}}_{6}=0.000\) y \(\tilde{\mu }=0.122\). La interacción de Coulomb es

Hemos utilizado constantes de red a = 3,873 Å y c = 12,7323 Å y la constante dieléctrica de alta frecuencia \({\varepsilon }_{\infty }=2,3\) de la ref. 28. Aquí \(\frac{{a}^{2}c}{2}\) es el volumen por átomo de Ru.

La densidad de carga es

Aproximamos la densidad de carga de cada orbital como completamente localizada en el centro de cada átomo de Ru. Ésta es una aproximación razonable para q menor que la inversa del tamaño de un orbital Ru d.

Para facilitar los cálculos, diagonalizamos la parte que no interactúa del hamiltoniano

Hay tres bandas, denominadas α, γ y β en orden creciente de energía. Cada uno de ellos está doblemente degenerado debido al pseudogiro. Por lo tanto, en las siguientes secciones, trabajamos con una especie de pseudogiro y restauramos factores de 2 según sea necesario.

En base a bandas, la densidad de carga se puede escribir como

Por lo tanto, la densidad total se puede descomponer como

El operador de densidad involucra tanto densidades de banda (por ejemplo, \({c}_{\alpha }^{\dagger }{c}_{\alpha }\)) como excitaciones entre bandas (por ejemplo, \({c}_ {\alpha }^{\daga }{c}_{\beta }\)). Esta descomposición será útil más adelante para analizar susceptibilidades parciales.

La susceptibilidad a la carga que no interactúa es

Aquí, i,j son índices orbitales y a,b son índices de bandas. N es el número de k puntos sumados y \(f(\varepsilon )={({{\rm{e}}}^{\varepsilon /T}+1)}^{-1}\) es el Función de Fermi-Dirac. En las figuras que muestran al demonio, utilizamos una cuadrícula de 1000 × 1000 de k-puntos distribuidos uniformemente sobre la primera zona de Brillouin. La temperatura se establece en 30 K y se aplica una pequeña ampliación lorentziana de γ = 3 meV sustituyendo \(i{0}^{+}\to i\gamma \). En las figuras que muestran el plasmón, utilizamos una cuadrícula de puntos k de 400 × 400 y un ensanchamiento de Lorentz de γ = 10 meV. En la figura de datos ampliados 9a se muestra una gráfica de \(-\text{Im}{\chi }^{0}(q,\omega )\). Las características que se ven aquí pueden entenderse a través de la descomposición de bandas que se describe en la siguiente sección.

Según la RPA, la susceptibilidad a la carga total está dada por

El resultado se representa en las Figs. 2a, by en Datos ampliados Fig. 9b.

Curiosamente, si se observa de cerca la figura 9b de datos ampliados, se revela una excitación adicional en \(\omega \approx 20\) meV, que aparece como un hombro en la excitación del demonio. Es probable que este pico extra sea un segundo demonio, debido a la interacción entre las bandas α y γ. Esta característica α – γ tiene menor energía y contiene menos peso espectral que el demonio primario β – γ, debido al volumen de superficie de Fermi mucho más pequeño de la banda α. Por lo tanto, no lo vimos en nuestros experimentos. Futuras mediciones con mejor resolución podrían revelar esta característica adicional.

La parte imaginaria de la susceptibilidad de carga total calculada por RPA se traza frente a la frecuencia en la Fig. 9b de datos ampliados en q pequeña. El demonio que se dispersa linealmente es la característica más destacada en estos momentos. Su intensidad máxima escala aproximadamente como q4. Dado que el ancho del pico también aumenta con q, el demonio claramente no cumple ninguna regla de suma f parcial, consistente con las expectativas de una excitación neutral (consulte el texto principal y la sección 'Regla de la suma' a continuación).

En la figura 9b de datos ampliados, también es visible un segundo modo a energías más bajas (por ejemplo, 30 meV para q = (0,1, 0)). Como este modo también se dispersa linealmente con una escala de intensidad q4, identificamos el modo como un segundo demonio que involucra las bandas α y γ. A diferencia del demonio primario, este modo está fuertemente amortiguado por Landau debido a la considerable intensidad del continuo partícula-agujero en la figura 9a de datos extendidos.

La susceptibilidad describe la respuesta de la densidad de carga total a un potencial que se acopla a la densidad de carga total. Como la densidad de carga se puede descomponer en componentes en la ecuación 13, definimos una matriz de susceptibilidad, \(\chi (q,\omega )\), donde cada elemento describe la respuesta de un componente de la densidad de carga a un potencial que se acopla a un solo componente. Para ser preciso,

La susceptibilidad sigue después de continuar analíticamente \({\rm{i}}{\omega }_{n}\to \omega +{\rm{i}}{0}^{+}\). El resultado de no interacción es

Las funciones delta se deben al desacoplamiento de bandas en un sistema que no interactúa. Por ejemplo, si \(a\ne d\), \(\langle {c}_{a}^{\dagger }{c}_{b}{c}_{c}^{\dagger }{c }_{d}\rangle =\langle {c}_{a}^{\daga} {c}_{b}\rangle \langle {c}_{c}^{\daga} {c}_{ d}\rangle \), entonces \({\chi }_{ab,cd}=0\). En un sistema que interactúa, esto ya no es cierto y todos los elementos de 9 × 9 de \({\chi }_{ab,cd}\) son distintos de cero en general.

Los nueve elementos distintos de cero de \({\chi }^{0}(q,\omega )\) se representan en la figura de datos ampliados 10a. A partir de esto podemos identificar características como excitaciones intrabanda o interbanda. En q pequeño, las transiciones entre bandas tienen una intensidad de aproximadamente q2 en \({\chi }^{0}(q,\omega )\) y, por lo tanto, dominan las excitaciones de orificios de partículas intrabanda. Como se puede ver en la figura 10a de datos ampliados, los contribuyentes más importantes a \({\chi }^{0}\) son \({\chi }_{\gamma \gamma ,\gamma \gamma }^{0} \) y\({\chi }_{\beta \beta ,\beta \beta }^{0}\). Las dos bandas claramente tienen velocidades diferentes. Es importante destacar que, en q pequeño, \(\text{Im}{\chi }_{\beta \beta ,\beta \beta }^{0}\) tiene un peso espectral restringido a una pequeña ventana de frecuencias. Esto se debe a la naturaleza casi unidimensional de la banda β. La consecuencia es que hay un bolsillo en \(\text{Im}{\chi }^{0}(q,\omega )\) de q = (0, 0) a q ≈ (0.13, 0) con supresión peso espectral (Datos ampliados, Fig. 9a). Es precisamente en esta bolsa donde el demonio se dispersa (Fig. 2c) sin quedar demasiado amortiguado.

La interacción \(V(q)\rho (q)\rho (-q)\) se puede escribir como

donde \({V}_{ab,cd}(q)=V(q)\) para todos a, b, cy d. Por lo tanto, definimos la matriz de interacción 9 × 9 \({\bf{V}}(q)\) con cada elemento igual a \(V(q)\).

Según la RPA, la susceptibilidad de la matriz es

donde \({\bf{I}}\) es la matriz identidad y la multiplicación y la inversión son operaciones matriciales. Es sencillo demostrar que la suma de todos los elementos en la matriz de susceptibilidad de RPA es igual al resultado escalar de RPA en la ecuación 16.

Los componentes densidad-densidad de la matriz de susceptibilidad (\({\chi }_{aa,bb}\)) pueden usarse para determinar la identidad de los modos en \(\chi (q,\omega )\). \({\chi }_{aa,bb}(q,\omega )\) describe la respuesta de la densidad en la banda a a un potencial que se acopla a la densidad de la banda b. Estos componentes se representan a alta frecuencia en la Fig. 10b de Datos Extendidos y a baja frecuencia en la Fig. 10c de Datos Extendidos. Algunos de estos componentes se trazaron previamente en la Fig. 2, donde volvimos a etiquetar \({\chi }_{aa,bb}\equiv {\chi }_{a,b}\) por brevedad.

A altas frecuencias (Datos ampliados, figura 10b), el plasmón es visible en todos los componentes densidad-densidad. Cada componente tiene el mismo signo, lo que indica que un potencial modulado a la frecuencia del plasmón induce una oscilación en fase de la densidad en las tres bandas. Por el contrario, a bajas frecuencias (Datos extendidos, Fig. 10c), están presentes una serie de características que incluyen restos de los continuos del agujero de partículas (Datos extendidos, Fig. 9a) y el demonio. El demonio es visible más claramente en los elementos\({\chi }_{\gamma \gamma ,\gamma \gamma }\), \({\chi }_{\beta \beta ,\beta \beta }\) , \({\chi }_{\gamma \gamma ,\beta \beta }\) y \({\chi }_{\beta \beta ,\gamma \gamma }\). El signo de la susceptibilidad de la excitación demoníaca en los elementos diagonales, \({\chi }_{\gamma \gamma ,\gamma \gamma }\) y \({\chi }_{\beta \beta ,\beta \beta }\), es opuesto al de los elementos fuera de la diagonal, \({\chi }_{\gamma \gamma ,\beta \beta }\) y \({\chi }_{\beta \beta ,\gamma \gamma }\). Esto demuestra el carácter desfasado del demonio. Un acoplamiento potencial a la banda β que está modulado a la frecuencia del demonio excita modulaciones de densidad opuestas en las bandas γ y β. Esto identifica el modo sin espacios en la figura 9b de datos extendidos como un verdadero demonio que, en orden principal, no modula la densidad total.

Un demonio tiene dos propiedades definitorias. La primera es que no tiene espacios, es decir, su energía tiende a cero cuando \(q\to 0\). La segunda es que es neutral, es decir, no puede filtrar la carga en el límite \(q\to 0\). La primera propiedad es consecuencia de la segunda, que elimina la contribución de Coulomb a la energía del modo en el límite de longitud de onda larga. La Figura 4 demuestra que el modo colectivo no tiene espacios. Aquí mostramos que también es neutral y por lo tanto satisface todos los criterios para ser un demonio.

Podemos establecer experimentalmente si la excitación es neutral examinando la dependencia del momento de su intensidad. La función dieléctrica de un material está relacionada con su susceptibilidad a la carga, \(\chi (q,\omega )\), por

donde \(V(q)={e}^{2}/{\varepsilon }_{0}{q}^{2}\) es la interacción de Coulomb 3D. La parte imaginaria de la susceptibilidad satisface la regla de la suma f,

En los metales convencionales, el peso espectral en el plasmón ocupa todo el peso en esta regla de suma y la intensidad del plasmón es aproximadamente q2 en q pequeño (ver, por ejemplo, la Fig. 1 en la ref. 47). Este comportamiento asegura que \(V(q)\chi (q,\omega ){|}_{\omega =0}\) converja a una constante en q pequeño, permitiendo que el material exhiba una resistencia de apantallamiento finita.

En el cálculo de RPA descrito anteriormente (resumido en la Fig. 2), el peso espectral en el demonio es una función más rápida de q que el peso espectral total definido por la regla de suma f, es decir, \(\chi \approx {q }^{\alpha }\), donde \(\alpha > 2\) (\(\alpha =4\) en el caso de RPA). Por lo tanto, para una excitación demoníaca, \(V(q)\chi (q,\omega ){|}_{\omega =0}\to 0\) como \(q\to 0\), entonces \(\ varepsilon \to 1\) y un demonio no contribuyen a la detección en el límite de longitud de onda larga. Esto es lo que se quiere decir con la afirmación de que un demonio es "neutral". Por lo tanto, determinar si el modo sin espacios en la Fig. 4 es neutral requiere comparar la dependencia q de su peso espectral con las expectativas de la regla de la suma f.

Una complicación es que M-EELS es una sonda de superficie y no mide la susceptibilidad masiva simple,\(\chi (q,\omega )\). M-EELS mide una función de respuesta de superficie, \({\chi }_{s}(q,\omega )\), como se describe en detalle en las referencias. 34,48. Esta cantidad de superficie no satisface la misma regla de suma que la ecuación 23 anterior. Por lo tanto, necesitamos derivar una regla suma para la función de respuesta medida con M-EELS de superficie y comparar la dependencia q del peso espectral en la excitación con esta regla suma.

En general, la susceptibilidad a la carga se puede escribir como

donde \({\hat{\rho }}_{{\bf{k}}}\) es el operador de densidad de carga. En sistemas con simetría traslacional, los únicos elementos matriciales distintos de cero de \(\chi ({\bf{k}},{{\bf{k}}}^{{\prime} },\omega )\) satisfacen \({\bf{k}}={{\bf{k}}}^{{\prime} }+{\bf{G}},\) donde G es un vector reticular recíproco. En metales, donde el sistema es homogéneo, \({\bf{G}}=0\). En sistemas que carecen de simetría traslacional, la regla de la suma f se puede generalizar a 45

El hamiltoniano exacto H se puede expresar genéricamente en términos de la energía cinética de los electrones libres, que es invariante galileano, más potenciales que dependen de los operadores de densidad de carga. En ausencia de potenciales que dependan explícitamente de los operadores de impulso,

La regla generalizada de la suma f entonces se convierte en

Ahora deseamos aplicar esta regla de la suma a los datos experimentales de M-EELS. La sección transversal de M-EELS está dada por 34,48

donde S es la función de correlación densidad-densidad, que está relacionada con la función de respuesta de densidad mediante el teorema de fluctuación-disipación,

Los elementos de la matriz de Coulomb

describen el acoplamiento del electrón sonda a los electrones de valencia cerca de una superficie, lo que representa un único evento de reflectividad34,48.

En una pila semiinfinita de capas metálicas, la simetría traslacional se satisface a lo largo de las direcciones paralelas a las capas metálicas, pero no en la dirección perpendicular a la superficie. La susceptibilidad tiene la forma general \(\chi ({\bf{q}},{\bf{q}},{k}_{z},{k}_{z}^{{\prime} }) \), donde q es el momento paralelo a la superficie y \({k}_{z}\), \({k}_{z}^{{\prime} }\) los momentos a lo largo de la dirección perpendicular a la superficie. Ecuación de transformada de Fourier 27 en \({k}_{z}\) y \({k}_{z}^{{\prime} }\), la regla generalizada de la suma f se puede escribir de manera equivalente como

donde debido a la superficie \(\rho (z)=0\) para \(z > 0\). Combinando la sección transversal de dispersión de M-EELS34,48,

con la ecuación 31 de la regla de suma f, la regla de suma para la sección transversal M-EELS es

La ecuación 33 está escrita en términos de la sección transversal experimental y, por lo tanto, puede aplicarse directamente a los datos experimentales. Comenzamos haciendo algunos supuestos simplificadores que se aplican en el régimen q pequeño. La primera es que la densidad \(\rho (z)={\rho }_{0}\theta (-z)\), es decir,

Esta expresión es válida siempre que el ancho de la superficie (es decir, la distancia sobre la cual la densidad cae a cero) sea mucho menor que q−1. A continuación, tomamos T = 0, que para datos tomados en T = 30 K es válido para \(\omega > 2,5\) meV. Finalmente, debemos considerar el comportamiento real de la moda en el régimen q pequeño. Aunque el modo se dispersa linealmente en la mayor parte de su rango, en el pequeño límite q \(E(q)\approx {q}^{2}\). Por lo tanto, consideramos que la intensidad experimental tiene la forma

donde \({I}_{0}(q)\) representa la intensidad ω-integrada del modo en el momento q. Al evaluar la ecuación 33 se obtiene

En otras palabras, si un modo colectivo abarca todo el peso espectral en la regla de suma f, su intensidad integrada debería satisfacer la ecuación 36. Sin embargo, si un modo es neutral, su peso espectral debería escalar con una potencia mayor de q. Por lo tanto, para una excitación dada, \({I}_{0}(q)\approx {q}^{\alpha }\) en el límite q pequeño. Si la excitación es neutra, entonces \(\alpha > -\,5\).

Llevamos a cabo esta prueba con la excitación sin espacios observada con M-EELS en la Fig. 4. El resultado se muestra en la Fig. 4d. La intensidad integrada del modo sigue una ley de potencia de aproximadamente \({I}_{0}(q)\approx {q}^{-1.8}\). Como −1.8 > −5, concluimos que esta excitación es neutral en el sentido de que no puede contribuir a la detección en el límite pequeño de q y, por lo tanto, es un demonio en el verdadero sentido.

Los datos informados en este artículo se han depositado en Zenodo (disponible en https://zenodo.org/record/7812299).

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Agradecemos a J. Zaanen, D. van der Marel, A. Georges, M. Zingl, H. Strand, P. Coleman, F. Flicker y J. Fink por sus útiles debates. Este trabajo fue apoyado principalmente por el Centro de Detección Cuántica y Materiales Cuánticos, un Centro de Investigación de la Frontera Energética financiado por la Oficina de Ciencias, Ciencias Energéticas Básicas (BES) del Departamento de Energía de EE. UU. (DOE), bajo el premio no. DE-SC0021238 (AAA, EWH, XG, TCC, PWP y PA). El crecimiento de cristales de Sr2RuO4 (YM) fue respaldado por las subvenciones JSPS núms. JPJSCCA20170002 y JP22H01168. La derivación de la regla de la suma fue apoyada parcialmente (BU) por la subvención NSF no. DMR-2024864. Las mediciones STEM-EELS (PEB) fueron parcialmente respaldadas por la subvención no. DE-SC0005132. PA agradece el apoyo adicional del programa EPiQS de la Fundación Gordon y Betty Moore, subvención no. GBMF9452. EWH reconoce el apoyo de las subvenciones EPiQS no. GBMF4305 y GBMF8691. MM agradece apoyo de la fundación Alexander von Humboldt.

Cerda Chanchal

Dirección actual: Departamento de Física, Instituto Indio de Tecnología, Kanpur, India

Departamento de Física y Laboratorio de Investigación de Materiales, Universidad de Illinois, Urbana, IL, EE. UU.

Ali A. Hussain, Melinda S. Rak, Samantha I. Rubeck, Xuefei Guo, Tai C. Chiang y Peter Abbamonte

Departamento de Física e Instituto de Teoría de la Materia Condensada, Universidad de Illinois, Urbana, IL, EE. UU.

Edwin W. Huang y Philip W. Phillips

Departamento de Física, Universidad de Harvard, Cambridge, MA, EE.UU.

Mateo Mitrano

Departamento de Química y Biología Química, Universidad de Rutgers, Piscataway, Nueva Jersey, EE. UU.

Hongbin Yang

Departamento de Física, Universidad de Kyoto, Kyoto, Japón

Chanchal Sow y Yoshiteru Maeno

Toyota Riken - Universidad de Kioto Centro de Investigación (TRiKUC), KUIAS, Universidad de Kyoto, Kyoto, Japón

Yoshiteru Maeno

Departamento de Física y Astronomía, Universidad de Oklahoma, Norman, OK, EE.UU.

Bruno Uchoa

Departamento de Física, Universidad de Rutgers, Piscataway, Nueva Jersey, EE. UU.

Philip E. Batson

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AAH, MM y PA concibieron el experimento. AAH y MM realizaron los experimentos M-EELS con el apoyo de SIR y MSR. Junto con HY y PEB, AAH también llevó a cabo mediciones STEM-EELS. AAH analizó los datos con aportes de MM, BU, TCC y PA. Las muestras se cultivaron y caracterizaron mediante CS e YM. Los cálculos de RPA fueron proporcionados por EWH y PWPBU, XG y PA derivaron la regla de suma M-EELS y las pruebas de neutralidad. AAH, EWH, PWP y PA escribieron el manuscrito con aportaciones de todos los autores.

Correspondencia a Ali A. Husain o Peter Abbamonte.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Los informes de los revisores pares están disponibles.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

a, Ejemplo monocristal de Sr2RuO4 medido con M-EELS. La muestra se monta sobre un disco de cobre OFHC y se escinde en UHV para revelar una superficie plana (barra de escala de 5 mm). Para alinear con precisión la transferencia de impulso del instrumento con los ejes del cristal, la muestra se gira azimutalmente mediante un piezorotador. En este caso, el eje a estaba alineado para estar en el plano de dispersión. b, Dependencia del momento de la respuesta elástica M-EELS, que corresponde a la difracción de Bragg, de Sr2RuO4 a lo largo de (H, 0). Es visible un pico especular agudo en (0, 0), al igual que una reflexión de difracción de electrones de baja energía (1, 0) con un FWHM de aproximadamente 0,03 Å-1, lo que indica una superficie limpia y bien ordenada.

a, Comparación entre las mediciones de superficie M-EELS y EELS sensibles al volumen de Sr2RuO4 con un microscopio electrónico de transmisión de barrido (STEM). La similitud de los dos espectros verifica el origen general del continuo de alta energía. (Recuadro) La imagen anular de campo oscuro de alto ángulo de la región de muestra utilizada para las mediciones STEM-EELS confirma su cristalinidad. b, Comparación de la respuesta de M-EELS en q = 0,5 rlu a lo largo de las direcciones (H, 0) y (H, H). Dentro de la incertidumbre estadística de los datos, la forma general del extraño continuo metálico es la misma en las dos direcciones, lo que sugiere que el continuo de alta energía es aproximadamente isotrópico en Sr2RuO4.

El peso espectral a baja energía se reduce ligeramente a baja temperatura, exhibiendo el mismo comportamiento que el Bi2Sr2CaCu2O8+x37,38 sobredopado.

Gráfico de la reflexión especular elástica de la superficie de Sr2RuO4 en función de la transferencia de momento para HR-EELS de la ref. 43. (azul), y para M-EELS de este trabajo (rojo). Los datos de HR-EELS se reflejaron (línea discontinua) para obtener el FWHM desde la ref. 43. presentó sólo valores positivos de q. El ancho total a la mitad del máximo de la reflexión especular para M-EELS es aproximadamente 0,03 Å-1, que es casi cinco veces más nítido que el de HR-EELS (0,14 Å-1), a pesar de trabajar con una energía de haz significativamente mayor. (50 eV frente a 20 eV). Debido a que el demonio solo existe por debajo de aproximadamente 0,13 Å−1 = 0,08 rlu, no era visible en mediciones anteriores de HR-EELS.

Tres ejemplos de ajustes de los espectros M-EELS para a, q = 0,03 rlu a lo largo de (1, 1) a 300 K, b, q = 0,06 rlu a lo largo de (1,0) a 300 K, y c, q = 0,08 rlu a lo largo (1, 0) a 30 K. Los ajustes comprenden una línea cuasi elástica (línea discontinua gris) de forma pseudo-Voigt, un modo demoníaco que utiliza un oscilador de Lorentz (rojo) y fonones ópticos (líneas completas grises), cada uno con un Fano. o forma de línea lorentziana (ver texto).

Gráficos de líneas de los espectros M-EELS de la Fig. 4 del manuscrito principal, que muestran la dispersión del modo demonio a lo largo de a, (1, 0) a 30 K (azul), 300 K (rojo) y b, a lo largo de (1 , 1) a 300 K (verde). Los espectros están desplazados verticalmente y normalizados a sus valores a 85 meV para mayor claridad.

Ancho completo a la mitad del ancho de energía máximo del modo demonio en función del impulso, q. El ancho varía desde alrededor de 8 meV a 0,03 rlu hasta más de 40 meV a 0,08 rlu

Para los espectros M-EELS en q = 0 rlu en T = 300 K, el modo demonio no se puede resolver claramente a partir de la línea elástica. Para estimar un límite superior de su energía para q < 0,02 Å−1, la línea cuasi elástica se ajusta con un gaussiano y las colas se atribuyen al modo demonio en dos esquemas. En el esquema A esta cola se atribuye completamente al demonio, mientras que en el esquema B se atribuye a la suma del demonio y algún otro modo irresoluble con forma lorentziana. a, Ajuste de los espectros según el esquema A como se describe en el texto. b, Ajuste de los mismos espectros que (A) pero según el esquema B. c, Mismo gráfico que (A) pero el eje vertical se aleja para mostrar la línea cuasi elástica y sus colas. d, El mismo gráfico que (B) pero nuevamente ampliado verticalmente.

a, Continuo partícula-agujero que no interactúa de Sr2RuO4, es decir, el negativo de la parte imaginaria de \({\chi }^{0}(q,\omega )\) calculada usando la ecuación. 15. Observe que hay un punto tranquilo con "forma de ojo" en el espectro, que es consecuencia del carácter casi 1D de la banda β. La amortiguación Landau del demonio debería reducirse en esta región, mejorando su estabilidad. b, Negativo de la parte imaginaria de la susceptibilidad total a la carga que interactúa en momentos pequeños. Cada espectro se divide por q4 para resaltar al demonio.

a, Todos los elementos distintos de cero de la matriz de susceptibilidad que no interactúan. Los elementos diagonales muestran los continuos de los agujeros de partículas de las bandas. Los elementos fuera de la diagonal de la forma \({\chi }_{ab,ba}\) muestran transiciones entre bandas de la banda b a la banda a. La intensidad corresponde al negativo de la parte imaginaria. b, Elementos densidad-densidad de la matriz de susceptibilidad a alta frecuencia. La escala de colores representa el negativo de la parte imaginaria. c, Elementos densidad-densidad de la matriz de susceptibilidad a baja frecuencia. La escala de colores representa el negativo de la parte imaginaria.

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Reimpresiones y permisos

Husain, AA, Huang, EW, Mitrano, M. et al. El demonio de Pines observado como un plasmón acústico 3D en Sr2RuO4. Naturaleza (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06318-8

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Recibido: 04 de junio de 2022

Aceptado: 13 de junio de 2023

Publicado: 09 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-023-06318-8

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